近期,河南大学纳米科学与材料工程学院孙自许教授在储能电池领域取得新进展,该成果以“Cascade Selenization Regulated the Electronic Structure and Interface Effect of Transition Metal Sulfides for Enhanced Sodium Storage”为题,发表在国际顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202420504
CoS2作为典型的转化型储钠阳极,具有高理论容量、独特的四电子反应机制、多重价态和结构多样性等优势。然而,其低的本征电导率(1.63×10−5 S cm−1)易导致储钠过程中离子/电子传输动力学过程缓慢,倍率性能不足,储钠优势被弱化。目前,已报道研究表明通过导电碳改性、组分调控和结构设计等策略可以在一定程度上弥补CoS2基材料本征电导率低的问题,但却未能从根本上解决。

针对上述问题,河南大学孙自许教授团队报道了一种逐级Se化实现界面与电子结构双向调控的策略,在改善CoS2本征电导率的同时构建的同源钴基异质结显著增强了材料的储钠活性。实验结合理论计算结果证实:一步硫硒化过程中优先形成CoS2组分。随后,Se逐步取代CoS2中的S位点,富Se区以完全取代产物CoSe2为主,缺Se区以不完全取代Se-CoS2为主。得益于这种基于Se-CoS2的电子结构调控和CoS2/CoSe2异质结间的界面调控,优选的复合材料表现出突出的倍率性能和高的储钠容量。该研究为提升低电导率活性材料和新型异质结构的设计提供了思路。
河南大学纳米科学与材料工程学院孙自许教授,上海理工大学的窦世学院士,河南科技大学的任凤章教授与洛阳理工学院的王芳教授为该论文的通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金委和河南大学的大力支持。