近期,赵勇教授课题组在锂氧气电池领域取得新进展,相关成果以“Promoting Surface-Mediated Oxygen Reduction Reaction of Solid Catalysts in Metal-O2Batteries by Capturing Superoxide Species”为题,以全文形式在国际化学顶级期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表。实验室张鹏博士为论文第一作者,赵勇博士为论文通讯作者。
论文链接:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13568
锂氧气电池因其具有超高的理论能量密度,而受到全世界的广泛关注。在电池放电过程中,由于正极固体催化剂表面覆盖着一层由吸附态超氧化锂中间体产生的致密、绝缘的膜状放电产物(过氧化锂),导致固体催化剂驱动的氧还原反应容易终止,造成电池的低容量和倍率性能。如何从正极表面捕获和稳定超氧化锂中间体,提高电极表面氧还原反应速率和电池容量,是锂氧气电池领域的一项挑战(Chem. Soc. Rev., 2018, 47, 2921)。
图(a):表面氧还原反应机制(吸附超氧化锂中间体产生的致密、绝缘的放电产物过氧化锂薄膜,造成固体催化剂驱动的氧还原反应容易终止);(b):仿生酶-辅酶协同氧还原反应机制(电解液中的蒽醌分子(AQ)和电极中的固体催化剂构成了这一协同催化体系,其中AQ作为辅助催化剂从固体催化剂表面捕获、转移吸附态的超氧化物)。
在该研究工作中,赵勇课题组借助“自然界中辅酶因子传递电子或质子加速酶促反应”这一原理,提出了“仿生酶-辅酶协同氧还原催化反应”的概念。通过在电解液中加入能够捕获超氧化物的分子,抑制正极表面致密过氧化锂膜的生成,促进固态催化剂表面氧还原反应过程。通过系统研究醌类分子结合和捕获超氧化锂(O2-或LiO2)的能力,证实了“酶-辅酶协同催化”提升电池氧还原反应速率的可行性。该研究工作为提升电池的综合性能提供了新的研究思路和技术手段(J. Am. Chem. Soc., 2019,DOI:10.1021/jacs.8b13568)。
本工作得到了中组部、国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的大力支持。Journal of the American Chemical Society是化学领域的顶级期刊,最新影响因子为14.357。