近期，赵勇课题组通过以金属配位嵌段共聚物为前驱体，构筑了具有高金属位点浓度的碳基催化剂，其展现出优异的电催化氧还原反应活性，相关成果以“Separation of Metal-N4 Units in Metal-organic Framework for Preparation of M-Nx/C Catalyst with Dense Metal Sites”为题，在国际学术期刊Inorganic Chemistry上发表。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.0c02420

过渡金属/氮共掺杂碳（M-Nx/C）材料由于具有好的催化活性和高选择性，被广泛应用于各种化学/电化学反应。M-Nx/C的催化活性受金属位点数量的影响，而制备具有高密度金属活性位点的M-Nx/C材料依然是该领域的一项挑战。一般情况下，由于M-Nx/C催化剂需具备良好的导电性和稳定性，并能形成M-Nx活性位点，因此需要将包含金属的前驱体在高温下热解转化为M-Nx/C材料。然而，前驱体中的碳骨架在高温下容易分解，导致M-Nx/C材料中金属原子团聚、金属活性位点数量大幅减少的问题。因此，提高热解过程中碳保留率、抑制金属原子聚集，对于提升碳材料的金属位点密度是非常重要的。

金属配位嵌段共聚物制备M-Nx/C催化剂合成示意图

在该研究工作中，赵勇课题组报道了一种“金属配位嵌段共聚物”制备M-Nx/C催化材料的策略。该方法不仅可以通过嵌段结构提高碳保留率、并抑制热解过程中金属团聚从而得到高浓度M-Nx位点。以制备Fe-Nx/C为例，将邻苯二胺与Fe3+的配位化合物和作为嵌段单元的间苯二胺混合，通过氧化聚合得到聚合物前驱体材料，随后对其进行高温热解，制备了Fe-Nx/C催化材料。研究表明，Fe-Nx/C在酸性和碱性介质中均具有出色的氧还原反应催化活性和稳定性。该研究工作为制备M-Nx/C催化剂提供一条新路线，可广泛用作各种化学/电化学反应的催化剂。

特种功能材料实验室硕士胡冰和博士生朱雪冰为论文第一作者，赵勇博士和王晓兵博士为论文共同通讯作者。本工作得到了中组部、国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的大力支持。